Материал: Пронкин Обеспечение безопасности хранилисч радиоактивных 2011

Внимание! Если размещение файла нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам

Продолжение табл. 2.6

Исходные

 

Развитие аварии

Запас,

Картина аварии

Последствия

события

 

 

час

 

аварии

В. Аварийное отключение

Происходит нагревание

500

После полного обезвожи-

Выход пара из вх. и

системы охлаждения при нор-

отходов в результате

 

вания повышается темпе-

вых. патрубков, со-

мально работающей

вентиля-

поглощения ими энергии

 

ратура солей. При осади-

держащий

летучие

ции свободного объема (не-

излучения и повышения

 

тельной технологии при

соединения

радионук-

герметизированная емкость)

температуры раствора до

 

380°С – горение и взрыв

лидов

 

Состав отходов, как в п.Б

температуры кипения;

 

смеси сухих солей.

Взрыв сухих солей и

начинается отгонка

 

При экстракционной тех-

выброс радиоактивно-

 

 

азотной кислоты и водя-

 

нологии также возможен

сти над хранилищем.

 

 

ного пара при постоян-

 

взрыв

Площадь загрязнения

 

 

ной температуре и

 

 

1500х40 м2, уровнем

 

 

уменьшение объема

 

 

10-6 Ки/м2

 

 

 

отходов

 

 

 

 

Г. Аварийное отключение сис-

Давление в свободном

Более

Разрыв емкости и страв-

Выброс радионукли-

темы охлаждения в герметизи-

объеме хранилища уве-

года

ливание давления до ат-

дов на площадь

рованной емкости.

Аналог

личивается за счет по-

 

мосферного, вскипание

250х5 м2, загрязнен-

событий 1957 г. Наихудший

вышения давления пара

 

раствора. Затем кипение с

ность до

 

вариант исходных событий.

воды, азотной кислоты и

 

выносом летучих радио-

4,1·10-5 Ки/м2

Состав отходов, г/л: нитрат

образования радиолити-

 

нуклидов. После полного

 

 

натрия 100, азотной кислоты

ческих газов

 

удаления азотной кисло-

 

 

10, ацетата натрия 50, органи-

 

 

ты развитее событий про-

 

 

ческой фаза менее 1

 

 

 

исходит по сценарию В

 

 

Примечания к табл. 2.6: При анализе аварийных ситуаций и развитии аварии приняты следующие основные допущения. 1. Принималось, что радионуклиды в жидких отходах и в пульпе распределены равномерно;

2. Активность отходов обусловлена радионуклидами цезия и стронция, а также циркония, ниобия и редкоземельными элементами; радиохимический состав, % : Sr90+Y90 – 53, Ru106+Rh106 – 1, Cs137+Ba137m – 35, Pm147 – 11. Радиоактивные цепочки

находятся в состоянии радиохимического равновесия.

3.Химический состав отходов изменяется в зависимости от технологии и вида отходов и представляет собой водные растворы:

-смеси азотной кислоты концентрацией до 400 г/л, нитрата натрия концентрацией до 400 г/л и органических веществ: экстрагентов и разбавителей концентрацией до 10 г/л в случае работ по экстракционной технологии;

-смеси азотной кислоты концентрацией до 250 г/л и ацетата натрия концентрацией до 60 г/л – осадительная техноло-

гия;

-нитрата натрия (концентрация до 200 г/л), едкого натра и карбоната натрия (суммарная концентрация до 100 г/л) – радиоактивные пульпы.

4.Радиационно-химические характеристики. Принимается, что в результате воздействия ионизирующего излучения в отходах образуются взрывоопасные молекулярный водород, диоксид углерода и нитрозные газы, причем выход радиолитического водорода определяется содержанием нитрат-ионов, нитрозных газов и диоксида углерода – содержанием ацетат-ионов (в случае осадительной технологии).

5.Тепловыделение, теплосъем, нагрев. Выделяющаяся при распаде радионуклидов энергия поглощается средой и переходит в тепло:

-при нормальной эксплуатации выделяющееся тепло снимается теплообменниками емкости-хранилища;

-при отключении теплообменников выделяющееся тепло идет только на нагрев отходов в емкости;

-нагревание отходов при аварии системы теплосъема происходит медленно и всегда обеспечивает равновесие жидкость – пар, испарение воды, азотной и уксусной кислот происходит независимо.

6.В третьем столбце приведены значения запаса по времени от начала отказа систем до возникновения аварии.

Все аварии приводят к разгерметизации емкостей-хранилищ с выбросом радиоактивности за пределы емкости и территории предприятия (случаи А-Г).

Все аварии развиваются не мгновенно, а с задержкой от начала отказа системы (или систем) и до возникновения аварийного выброса в течение нескольких десятков и сотен часов.

Ряд других исследований, так же как и моделирование гипотетических аварий на емкостях-хранилищах, проведенное на ПО «Маяк», показали, что на самых «старых» емкостях-хранилищах, в которых хранятся растворы «старой» ацетатной технологии, время развития аварий, значительно меньше, чем в емкостях с растворами от экстракционной технологии.

Время развития аварии составляет минимум несколько часов и в случае её возникновения может быть зафиксировано контрольной аппаратурой (персоналом) и предотвращено её дальнейшее развитие.

2.6. Хранилища отвержденных высокоактивных отходов

Для частичного обезвреживания жидких ВАО и перевода в форму, удобную для длительного хранения в глубоких геологических формациях, наибольшее распространение нашел метод остекловывания. Разрабатываются также и другие методы: получение керамических материалов, включение в металлическую матрицу и др. [35]. Однако остекловывание в настоящее время – наиболее промышленно разработанный метод иммобилизации ЖРО высокого уровня активности. В качестве матричных материалов для остекловывания жидких ВАО рассматриваются фосфатные, боросиликатные и алюмосиликатные стеклоподобные материалы. В настоящее время наибольшее распространение получили фосфатные и боросиликатные материалы. Фосфатные материалы обладают более высокой радиационной стойкостью по сравнению боросиликатными, однако последние обладают большей термостабильностью.

Ведущей страной в области радиохимической переработки топлива является Франция, где с 1956 года работает радиохимический завод UP1 в Маркуле, с 1976 года – UP2, с 1990 года – UP3 на мысе Аг, а также завод по производству смешанного оксидного топлива

48

в Кадараше. На этих заводах имеются емкости-хранилища жидких ВАО. С 1989 года на заводе UP3 работает цех по остекловыванию РАО [36], [37].

Установки по остекловыванию ВАО из емкостей-хранилищ строятся (или планируется их построить) во всех странах, занимающихся радиохимической переработкой ядерного топлива, в том числе США, Англии, Японии, Южной Корее и других странах [38], [39].

В настоящее время в России разработана одна из самых производительных установок по остекловыванию жидких ВАО на основе фосфатного стеклоподобного материала. Процесс остекловывания замыкает цепочку обращения с жидкими отходами, хранящимися в емкостях-хранилищах ПО «Маяк» [1], [25], [29], [40].

Таблица 2.7

Состав азотнокислых отходов, перерабатываемых на установке остекловывания

Химический и радиохимический состав отходов

Элементы

Удельное

Элементы

Удельное

 

содержание, г/л

 

содержание, г/л

Алюминий

12,5

- 20

Самарий

0,03

– 0,3

Натрий

22 – 48,3

Рутений

0,03

– 0,1

Железо

0,5 – 3,0

Родий

0,01

– 0,03

Никель

0,2 – 2,5

Палладий

0,01

– 0,1

Хром

0,1 – 0,5

Уран

0,75

– 2,5

Кальций

0,3 – 3,0

Плутоний

до 0,01

Лантан

0,03

– 2,4

Сульфат-ион

0,3 – 0,9

Церий

0,03

– 0,3

Свободная

50 – 129

 

 

 

азотная кислота

 

 

Неодим

0,03

– 1,0

Концентрация

132,8 - 261

 

 

 

твердой фазы

 

 

 

 

Радионуклидный состав

 

 

Радионук-

Содержание в

Радионуклид

Содержание в

лид

растворе, %

 

растворе, %

Стронций-

28,5

– 45,2

Прометий-145

1,6 – 8,0

90

 

 

 

 

 

Цезий-137

35,5

– 47

Церий-144

2,0 – 7,9

Цезий-134

2,1 – 6,7

Рутений-106

1,5 – 7,9

Европий-

0,7 – 1,6

 

 

 

154

 

 

 

 

 

49

Жидкие высокоактивные отходы на ПО «Маяк» разделены на две группы: «текущие» и «накопленные». Разделение обусловлено их физико-химическим состоянием. Текущие высокоактивные отходы (50-100 млн.Ки), образующиеся от переработки топлива упаривают, кубовые остатки флюсуют фосфорной кислотой, натрием и остекловывают. Накопленные отходы характеризуются большим содержанием взвесей, осадков, что осложняет их переработку. Они могут быть переработаны лишь после специальной обработки, например, по технологии фракционирования на действующей электропечи либо с использованием других установок остекловывания.

Остекловыванию подвергаются «текущие» жидкие ВАО удельной активностью 5-40 Ки/л, полученные от регенерации ядерного топлива ВВЭР-440 и исследовательских установок. Химический и радионуклидный состав отходов приведен в табл. 2.7.

Процесс отверждения (остекловывания), заключается в переводе радионуклидов и других опасных для окружающей среды соединений в твердые формы – стеклообразные материалы в электропечах типа ЭП-500. В настоящее время электропечи ЭП-500/1, ЭП-500/2, ЭП-500/3 эксплуатируются в режиме остановленной нагрузки. Эти печи не работают и частично заполнены застывшей стекломассой, которую не было возможности слить из печи из-за отказа плавителей. Остекловывание в настоящее время осуществляется на электропечи ЭП-500/4. В год подвергается остекловыванию примерно 500 т отходов общей активностью около 1018 Бк (27 млн.Ки).

Процесс остекловывания состоит из следующих стадий:

Подготовка растворов к остекловыванию. На этой стадии про-

исходит предварительное упаривание исходных высокоактивных растворов, смешение кубового остатка с жидким стеклообразователем (ортофосфорной кислотой) и усреднение исходного раствора перемешиванием.

Процесс остекловывания. В электропечь дозировано подаются исходный раствор и раствор восстановителя (этиленгликоля), который предотвращает образование кальцината на поверхности расплава и снижает унос твердой фазы и радионуклидов, в частности рутения-106, с отходящими газами. Процесс остекловывания с получением фосфатного стекла включает в себя ряд последовательных термохимических процессов, а именно: удаление воды, разло-

50

Источник: https://studfile.net/preview/16708805/