Вскрытие ТВЭЛов может проводиться без отделения материалов оболочки от материала сердечника.
При реализации водно-химических методов оболочку и сердечник растворяют в одном и том же растворителе с получением общего раствора. Совместное растворение целесообразно при переработке топлива с высоким содержанием ценных компонентов (235U и Pu) или когда на одном заводе перерабатывают разные виды ТВЭЛов, различающихся размером и конфигурацией. В случае пирохимических методов ТВЭЛ обрабатывают газообразными реагентами, которые разрушают не только оболочку, но и сердечник.
Удачной альтернативой методам вскрытия с одновременным удалением оболочки и методам совместного разрушения оболочки и сердечников оказался метод «рубка-выщелачивание». Метод пригоден для переработки ТВЭЛов в оболочках, нерастворимых в азотной кислоте. Сборки ТВЭЛов разрезают на мелкие куски, обнаружившийся сердечник ТВЭЛа становится доступным действию химических реагентов и растворяется в азотной кислоте. Нерастворившиеся оболочки отмывают от остатков задержавшегося в них раствора и удаляют в виде скрапа. Рубка ТВЭЛов имеет определенные преимущества. Образующиеся отходы - остатки оболочек - находятся в твердом состоянии, т.е. не происходит образования жидких радиоактивных отходов, как при химическом растворении оболочки; не происходит и значительных потерь ценных компонентов, как при механическом снятии оболочек, так как отрезки оболочек могут быть отмыты с большой степенью полноты; конструкция разделочных машин упрощается в сравнении с конструкцией машин для механического снятия оболочек. Недостаток метода рубки-выщелачивания - сложность оборудования для рубки ТВЭЛов и необходимость его дистанционного обслуживания. В настоящее время исследуют возможность замены механических способов рубки на электролитический и лазерный методы.
В отработанных ТВЭЛах энергетических реакторов высокой и средней глубины выгорания накапливается большое количество газообразных радиоактивных продуктов, которые представляют серьезную биологическую опасность: тритий, иод и криптон. В процессе растворения ядерного топлива они в основном выделяются и уходят с газовыми потоками, но частично остаются в растворе, а затем распределяются в большом количестве продуктов по всей цепочки переработки. Особенно опасен тритий, образующий тритированную воду НТО, которую затем трудно отделить от обычной воды Н2О. Поэтому на стадии подготовки топлива к растворению вводят дополнительные операции, позволяющие освободить топливо от основной массы радиоактивных газов, сосредоточив их в небольших объемах сбросных продуктов. Куски оксидного топлива подвергают окислительной обработке кислородом при температуре 450-470оС. При перестройке структуры решетки топлива в связи с переходом UO2-U3O8 происходит выделение газообразных продуктов деления - тритий,йод, благородных газов. Разрыхление топливного материала при выделении газообразных продуктов, а также при переходе диоксида урана в закись-окись способствует ускорению последующего растворения материалов в азотной кислоте.
Выбор метода переведения ядерного топлива в раствор зависит от химической формы топлива, способа предварительной подготовки топлива, необходимости обеспечения определенной производительности. Металлический уран растворяют в 8-11М HNO3, а диоксид урана - в 6-8М HNO3 при температуре 80-100оС.
Разрушение топливной композиции при растворении приводит к освобождению всех радиоактивных продуктов деления. При этом газообразные продукты деления попадают в систему сброса отходящих газов. Перед выбросом в атмосферу сбросные газы очищают.
Выделение и очистка целевых продуктов
Уран и плутоний, разделенные после первого цикла экстракции, подвергают дальнейшей очистке от продуктов деления, нептуния и друг от друга до уровня, отвечающего техническим условиям ЯТЦ и затем превращают в товарную форму.
Наилучших результатов по дальнейшей очистке урана достигают комбинированием разных методов, например экстракции и ионного обмена. Однако в промышленном масштабе экономичнее и технически проще использовать повторение циклов экстракции с одним и тем же растворителем - трибутилфосфатом.
Число циклов экстракции и глубина очистки урана определяются типом и выгоранием ядерного топлива, поступающего на переработку, и задачей отделения нептуния. Для удовлетворения технических условий по содержанию примесных α-излучателей в уране общий коэффициент очистки от нептуния должен быть ≥500. Уран после сорбционной очистки реэкстрагируют в водный раствор, который анализируют на чистоту, содержание урана и степень обогащения по 235U.
Завершающая стадия аффинажа урана предназначена для перевода его в оксиды урана - либо осаждением в виде перекиси уранила, оксалата уранила, уранилкарбоната аммония или ураната аммония с последующим их прокаливанием, либо прямым термическим разложением гексагидрата уранилнитрата.
Плутоний после отделения от основной массы урана подвергают дальнейшей очистке от продуктов деления, урана и других актиноидов до собственного фона по γ- и β-активности. В качестве конечного продукта на заводах стремятся получать диоксид плутония, а в дальнейшем в комплексе с химической переработкой осуществлять и производство ТВЭЛов, что позволяет избежать дорогостоящих перевозок плутония, требующих особых предосторожностей особенно при перевозке растворов нитрата плутония. Все стадии технологического процесса очистки и концентрирования плутония требуют особой надежности систем обеспечения ядерной безопасности, а также защиты персонала и предотвращения возможности загрязнения окружающей среды ввиду токсичности плутония и высокого уровня α-излучения. При разработке оборудования учитывают все факторы, которые могут вызвать возникновение критичности: массу делящегося материала, гомогенность, геометрию, отражение нейтронов, замедление и поглощение нейтронов, а также концентрацию делящегося вещества в данном процессе и др. Минимальная критическая масса водного раствора нитрата плутония равна 510 г (при наличии водяного отражателя). Ядерная безопасность при осуществлении операций в плутониевой ветви обеспечивается специальной геометрией аппаратов (их диаметр и объем) и ограничением концентрации плутония в растворе, которая постоянно контролируется в определенных точках непрерывного процесса.
Технология окончательной очистки и концентрирования плутония основывается на проведении последовательных циклов экстракции или ионного обмена и дополнительной аффинажной операции осаждения плутония с последующим термическим превращением его в двуокись.
Диоксид плутония поступает в установку кондиционирования, где её подвергают прокаливанию, дроблению, просеиванию, комплектованию партий и упаковке.
Для изготовления смешанного уран-плутониевого топлива целесообразен метод химического соосаждения урана и плутония, позволяющий достичь полной гомогенности топлива. Такой процесс не требует разделения урана и плутония при переработке отработавшего топлива. В этом случае смешанные растворы получают при частичном разделении урана и плутония вытеснительной реэкстракций. Таким способом можно получать (U, Pu)O2 для легководных ядерных реакторов на тепловых нейтронах с содержанием PuO2 3%, а также для реакторов на быстрых нейтронах с содержанием PuO2 20%.
Дискуссия о целесообразности регенерации отработавшего топлива носит не только научно-технический и экономический, но и политический характер, так как развертывание строительства заводов регенерации представляет потенциальную угрозу распространения ядерного оружия. Центральная проблема - обеспечение полной безопасности производства, т.е. обеспечение гарантий контролируемого использования плутония и экологической безопасности. Поэтому сейчас создаются эффективные системы контроля технологического процесса химической переработки ядерного топлива, обеспечивающие возможность определения количества делящихся материалов на любой стадии процесса. Обеспечению гарантий нераспространения ядерного оружия служат так же предложения так называемых альтернативных технологических процессов, например CIVEX-процесс, в котором плутоний ни на одной из стадий процесса не отделяется полностью от урана и продуктов деления, что значительно затрудняет возможность его использования во взрывных устройствах.
Civex - воспроизводство ядерного топлива без выделения плутония.
Для повышения экологичности переработки ОЯТ разрабатываются неводные технологические процессы, в основе которых лежат различия летучести компонентов перерабатываемой системы. Преимущества неводных процессов заключаются в их компактности, в отсутствии сильных разбавлений и образовании больших объемов жидких радиоактивных отходов, в меньшем влиянии процессов радиационного разложения. Образующиеся отходы находятся в твердой фазе и занимают значительно меньший объем.
В настоящее время прорабатывается вариант организации АЭС, при котором на станции строятся не одинаковые блоки (например, три однотипных блока на тепловых нейтронах), а разнотипные (например, два тепловых и один быстрый реактор). Сначала обогащенное по 235U топливо сжигается на тепловом реакторе (с образованием плутония), затем ОТЯ топливо перемещается в быстрый реактор, в котором за счет возникшего плутония перерабатывается 238U. После окончания цикла использования, ОЯТ подается на радиохимический завод, который расположен прямо на территории АЭС. Завод не занимается полной переработкой топлива - он ограничивается выделением из ОЯТ только урана и плутония (путем отгонки шестифтористых фторидовэтих элементов). Выделенные уран и плутоний поступают на изготовление нового смешанного топлива, а оставшееся ОЯТ идёт или на завод по выделению полезных радионуклидов, или на захоронение.
8.4.2 Переработка и захоронение отходов (открытый цикл)
Надежное, безопасное и эффективное обращение с радиоактивными отходами (РАО) на конечной стадии топливного цикла - необходимый компонент ядерной индустрии. При обращении с РАО учитывают два критерия:
- РАО не должно оказывать вредного воздействия на человека и окружающую среду
- ответственность за обеспечение безопасности РАО лежит на современных получателях выгод от использования ядерной энергии и не должна перекладываться на следующие поколения.
Строго говоря, радиоактивными считаются любые отходы, содержащие радионуклиды, хотя повсюду содержатся радиоактивные вещества. На практике радиоактивными отходами считаются только те отходы, в которых содержатся радионуклиды или которые загрязнены радионуклидами при концентрациях (или уровне радиоактивности), превышающих определенную величину, заданную Санитарными правилами страны.
Отходы среднего и низкого уровня активности нарабатываются в процессе эксплуатации АЭС. Радиоактивные продукты ядерного деления могут загрязнять воду, использующуюся как теплоноситель, или оборудование электростанции. Жидкие отходы возникают в результате дезактивации оборудования и зданий, а также из потоков прачечных и душевых. Отходящие газы, например, ксенон и криптон, в также различные газообразные продукты собираются на фильтрующих элементах, которые затем обрабатываются как твердые отходы (158,25).
Для сокращения объема жидкие отходы подвергают выпариванию, после чего концентрат собирается на дне испарителя. Для снижения содержания радиоактивных элементов в жидких отходах применяют ионнообменные смолы. Ионнообменные смолы с накопившимися радиоактивными элементами затем обрабатываются как твердые отходы. В твердые РАО АЭС также входят ткани, бумага, стекло и металл, используемые в процессе обслуживания электростанции. На типовой крупной АЭС мощностью 1000 МВт образуется различное количество отходов в зависимости от местных условий при средней величине 100 - 600 м3. Типовая крупная АЭС производит 30 тонн отработавшего топлива в год, которое, если его подвергнуть переработке, даст три кубических метра отходов высокого уровня радиоактивности в остеклованной форме.
Для сокращения объема твердых отходов (кроме отработанного топлива) применяют плазменные вертикальные шахтные печи, разработанные на НПО «Радон».
Упаковки с отходами поступают через узел загрузки в верхние слои шахты и, опускаясь под действием силы тяжести, нагреваются за счет теплоты газов, движущихся вверх им навстречу.Источником энергии служат дуговые плазмотроны, установленные в подовой части печи над ванной. В качестве плазмообразующего газа используется воздух. Применение воздушных плазмотронов достаточной мощности позволило отказаться от дополнительного топлива. В верхней части печи отходы проходят стадии сушки и пиролиза, сопровождающиеся интенсивным газовыделением (75).
Рисунок 37. Плазменная шахтная печь для переработки твердых радиоактивных отходов. 1 - узел загрузки; 2 - шахта; 3 - подовая часть;4 – бокс приема шлака; 5 – плазмотрон; 6 –стопор; 7 –выход пирогаза (75).
В высокотемпературной зоне шахтной печи в нижних слоях отходов происходит возгонка летучих соединений. В то же время в среднем и верхнем уровнях шахты печи, в зоне относительно низких температур, эти соединения концентрируются и сорбируются в слое отходов. Коксовый остаток в значительной степени выжигается, а минеральные компоненты плавятся и поступают в зону накопления расплава.
Эта установка позволяет перерабатывать смешанные твердые отходы, содержащие не только горючие компоненты (древесину, бумагу, ветошь, пластики), но и негорючие (металл, стекло, грунт, изоляционные материалы) (75).
Радиоактивные отходы обладают принципиальным преимуществом по сравнению с традиционными промышленными отходами: радиоактивные элементы распадаются и самоуничтожаются, тогда как стабильные токсичные вещества существуют вечно. Через 10 тыс лет активность упадёт до радиоактивности обычных урановых руд, т.е. будет соблюдён принцип эквивалентности: в земную кору будет возвращена так же активность, что была извлечена из нее при добыче урановой руды.
Типовой последовательностью операций по обращению с отходами является сбор, разделение, определение характеристик, обработка, кондиционирование, перевозка, хранение и захоронение.
Низкоактивные отходы делятся на три категории: 1) Материалы типа А с коротким периодом полураспада (менее 30 лет) и слабой радиоактивностью.
2) “ Мусор” типа В, который тоже имеет малый период полураспада и обладает малой радиоактивностью.
3) Отходы категории С наиболее опасные – в них содержится 95% общей радиоактивности.
Вопрос о хранении РАО первого типа практически решён – их излучение сравняется с естественным фоном через три столетия, в течение которых, требуется серьезное наблюдение. Отходы типов В и С образуются непосредственно при выработке электроэнергии на АЭС. Когда заложенный в реактор оксид урана через три - четыре года извлекают как отработанное топливо, в нем содержится еще 95,5% урана и только 3,5% продуктов распада; кроме того, уран-238, поглощая нейтроны, превращается в плутоний (1%) или другой элемент семейства актинидов с большей, чем у урана атомной массой. Обычно заключенное в упаковку отработанное топливо хранится в траншеях, ожидая окончательного складирования. Сортируют топливо на специальном заводе, который после сложных химических и механических операций выдает уран, плутоний и бетонные или стеклянные блоки. Они начинены отходами класса С, размолотыми в порошок, утрамбованными и смешанными с компонентами стекла на молекулярном уровне. Блоки хранятся на заводе в вентилируемых колодцах. Отходы класса В – топливо и отбросы повторной переработки – помещают в металлические футляры, а потом замуровывают в бетон. Прессованием под давлением уменьшают объём отходов в 4 раза. Отходы класса В и С хранят в толще геологических слоев - надежно укрывая от внешних повреждений (эрозия, землетрясения, климатические изменения), и антропогенных (26, 20).