ходу загрязнений и радионуклидов в твердую фазу и задержке миграции компонентов отходов пористой средой пласта-коллектора.
Для разработки промышленной технологии закачки ЖРО в подземные пласты-коллекторы были проведены исследования характеристик совместимости ЖРО и пластов-коллекторов, в том числе:
–химического состава и физико-химических свойств отходов и горных пород;
–поведение компонентов отходов при взаимодействии с пластовыми водами и горными породами, включая изменение химического и фазового состава отходов в пласте, а также изменения в составе и свойствах материалов пласта-коллектора при длительном контакте с отходами;
–процессов, связанных со спецификой ЖРО – наличием разного типа радионуклидов.
На основании лабораторных исследований и опытной эксплуатации были разработаны основные требования к ЖРО различного типа, направляемых на захоронение, которые заключаются в следующем:
–регламентирование содержания взвешенных веществ в зависимости от характеристик пласта-коллектора;
–регламентирование состава отходов с целью предотвращения процессов образования осадков и газов в прифильтровой зоне скважин;
–установление «пороговых» концентраций компонентов отходов, агрессивных по отношению к породам пласта-коллектора;
–ограничение содержания долгоживущих и наиболее энерговыделяющих радионуклидов с учетом возможного разогрева пласта.
Для обеспечения вышеперечисленных требований (критериев приемлемости радионуклидов для глубинного захоронения) была разработана технология подготовки ЖРО к подземному захоронению, которая включает в себя: отделение взвесей путем отстаивания или фильтрации, предварительная химическая обработка ЖРО
сучетом свойств пласта-коллектора, предварительная подготовка зоны около нагнетательных скважин.
Следует подчеркнуть, что требования к ЖРО, предназначенных для захоронения, индивидуальны для каждого полигона захоронения и зависят от состава и свойств ЖРО, характеристик пласта-
101
коллектора и режимов удаления отходов. Тем не менее можно выделить ряд общих требований:
–ограничение содержания мелкодисперсных твердых частиц (5- 100 мг/л);
–ограничение компонентов, способных образовывать слаборастворимые соединения при относительно небольших изменениях физико-химических характеристик отходов;
–ЖРО должны быть слабокислыми или слабощелочными, т.е. рН отходов должно быть близки к нейтральным (рН около 7).
Для обоснования безопасности захоронения ЖРО большое значение имеет задержка распространения радионуклидов в пластеколлекторе в результате сорбционных процессов, приводящих к переходу радионуклидов из жидкой фазы в твердую. Наряду с процессами сорбции в пласте-коллекторе имеет место процесс десорбции. В результате исследований было установлено, что десорбции подвергается только часть ранее сорбированных радионуклидов, оставшаяся часть переходит в растворы значительно медленнее в результате процессов выщелачивания. В пласте-коллекторе могут иметь место и другие процессы. Например, в поровой жидкости – фильтрате отходов и подземных водах могут образовываться осадки слаборастворимых соединений, захватывающие и соосаждающие радионуклиды. Разделение этих процессов весьма затруднительно и для их характеристики обычно применяется обобщенный показатель – коэффициент межфазного распределения. В табл. 4.1
приведены некоторые характеристики задерживающих свойств песчано-глинистых пород к отходам РХП разного типа.
Анализ данных таблицы показывает, что задерживающие свойства породы пластов-коллекторов (фактор R в табл.4.1) для некоторых радионуклидов в ЖРО являются довольно большими (плуто- ний-239, нептуний-237, цезий-137). В среднем сильнее всех задерживаются радионуклиды нетехнологических и щелочных отходов и слабее – кислые ЖРО. Величина фактора задержки для представленных в таблице радионуклидов редко опускается ниже 10, только для радионуклидов кислых ЖРО:стронций-90, рутений-106, церий144.
Наибольшей десорбцией, т.е. вымыванием радионуклидов снова
враствор, характеризуются щелочные ЖРО.
102
В настоящее время глубинное захоронение в промышленных масштабах путем закачивания ЖРО в пласты-коллекторы под давлением осуществляется только в России.
Таблица 4.1 Характеристики задерживающих свойств песчано-глинистых пород
к разным типам отходов РХП [6]
Радионуклиды |
Удельная актив- |
Коэффици- |
Фактор |
Десорб- |
|
ность ЖРО, Бк/л |
ент Кр, см2/г |
задержки, R |
ция, |
|
|
|
|
% |
|
Нетехнологические |
слабощелочные |
отходы |
|
Стронций-90 |
7,4·103 |
35-37 |
200-300 |
5,5-9,0 |
Рутений-106 |
3,7·105 |
7-14 |
45-85 |
1,4-4,0 |
Цезий-137 |
1,5·105 |
60-90 |
350-340 |
1,5-2,0 |
Церий-144 |
3,55·103 |
|
95-115 |
1,5-4,0 |
Плутоний-239 |
8,14·102 |
110-140 |
500-625 |
3-6 |
|
Технологические |
щелочные |
ЖРО |
|
Стронций-90 |
3,7·109 |
5,5-7,0 |
26-33 |
16-31 |
Рутений-106 |
2,2·109 |
6,0-10,5 |
30-50 |
12-30 |
Цезий-137 |
3,3·109 |
4,5-6,5 |
30 |
11-13 |
Плутоний-239 |
1,14·104 |
40-95 |
200-460 |
10-15 |
|
Технологические кислые ЖРО |
|
||
Стронций-90 |
1,5·1010 |
1,2-1,3 |
6-9 |
21-22 |
Рутений-106 |
3,1·1010 |
1,3-1,6 |
6-7 |
0,5-1,2 |
Цезий-137 |
1,1·1010 |
2,7-2,8 |
13 |
0,7-1,3 |
Церий-144 |
2,9·1011 |
1,0-1,6 |
4-8 |
12-19 |
Нептуний-237 |
5,5·104 |
1,8-2,3 |
911 |
8-40 |
Плутоний-239 |
8,1·104 |
1,4-1,6 |
13-30 |
0,5-3,0 |
Америций-241 |
7,0·105 |
1,1-1,2 |
5-6 |
18-20 |
Попытки создания полигонов захоронения ЖРО предпринимались в 50-60 годы и в США. Однако анализ показал, что основные производства атомной промышленности США расположены в районах, геологические условия которых неблагоприятны для глубинного захоронения ЖРО. Некоторое время захоронения ЖРО под землю осуществлялось Ок-Ридже и в Айдахо. Однако в связи со значительными масштабами миграции радионуклидов закачка была прекращена.
103
4.3. Опасности, создаваемые полигонами глубинного захоронения жидких отходов
Особенность глубинного захоронения ЖРО состоит в том, что РАО оказываются изолированными от населения и это исключает какое-либо непосредственное воздействие радионуклидов на человека. Поэтому двумя основными требованиями по обеспечению безопасности глубинного захоронения являются ограничение распространения компонентов отходов в пределах заранее устанавливаемых границ геологической среды и ограничение пользования недрами в пределах этих границ. Конечно, эти требования относятся, прежде всего, к эксплуатации в нормальных условиях и основным критерием безопасности при этом является локализация РАО в пределах установленных объемов геологической среды.
Можно выделить следующие опасности, создаваемые полигонами глубинного захоронения ЖРО:
–загрязнение окружающей среды через миграцию долгоживущих радионуклидов;
–выброс радионуклидов на поверхность земли из-за разогрева пород поглощающего горизонта;
–возникновение СЦР и выброс радионуклидов из скважин;
–загрязнение окружающей среды из-за разрушения конструкций скважин, наземного оборудования;
–перетекание ЖРО из одного горизонта в другой, а также в водоносные горизонты;
–загрязнение территории предприятия при транспортировании ЖРО от мест хранения к скважинам закачки.
Исходные события и причины, приводящие к аварийным ситуациям (опасностям), могут быть различны, и они довольно подробно проанализированы в СП и ТУ ЭКХ-93. «Санитарные правила и технические условия эксплуатации и консервации глубоких хранилищ жидких радиоактивных и химических отходов предприятий ядерно-топливного цикла» и МУ ЭКГХ 2003 «Методические указания по эксплуатации и консервации глубоких хранилищ жидких радиоактивных и химических отходов предприятий атомной про-
мышленности» [56], [57]. Рассмотрим кратко эти опасности в том порядке, как они представлены выше.
104
Загрязнение окружающей среды может быть обусловлено ошибками в оценке геологических условий залегания пластаколлектора, его пористости, эффективной мощности, фильтрационных свойств, характеристик естественного потока подземных вод. Эти ошибки могут быть связаны как с прогнозными расчетами, так и с неправильными экспериментальными данными, полученными в результате исследования геологии захоронения ЖРО.
Аномально высокая проницаемость и аномально большое распространение радионуклидов может быть обусловлено также неправильной подготовкой ЖРО к захоронению, приводящее к растворению отходами пласта-коллектора.
Выброс ЖРО на поверхность земли из скважины может возникнуть из-за разогрева (парообразование) пласта-коллектора вследствие выделения энергии при радиоактивном распаде радионуклидов, газообразования в результате радиационно-химических процессов, процессов образования бактерий и др., концентрирования в породах трансурановых элементов и возможности возникновения СЦР.
Достаточно высокие температуры (более 100°С) разогрева пла- ста-коллектора могут иметь место при захоронении ВАО. В таб. 4.2 приведены данные по выделению энергии основных компонентов РАО для типичного состава ЖРО удельной активностью 1Ки/л после их захоронения. Видно, что энерговыделение уменьшается со временем и через 10 лет довольно значительно (почти в 4 раза). В то же время по истечении года эти изменения малы.
Величина температуры зависит от многих факторов при одном и том же энерговыделении: режима нагнетания и состава ЖРО, емкостных характеристик пласта-коллектора, коэффициента межфазного распределения, теплоемкости и теплопроводности среды. Можно констатировать, что для САО эта температура не превысит нескольких десятков градусов, а для НАО практически не будет повышена.
Причиной местного радиоактивного загрязнения, как правило в пределах СЗЗ, может явиться выход из строя инженерных сооружений, в том числе излив ЖРО на поверхность земли из нагнетательной скважины и протечки системы подготовки и транспортирования ЖРО к месту закачки. В условиях закрытого порового пространства в момент закачки в системе может создаваться избыточное давление до нескольких мегапаскалей, а пластовое избы-
105