Материал: Бушуев Методы и приборы измерений ядерных материалов 2011
жду выгоранием и интенсивностью нейтронного излучения устанавливается в случае, когда это излучение создает один эмиттер.
В облученном низкообогащенном топливе с выгоранием более 15 МВт·сут/кг и временем охлаждения более двух лет определяющий вклад в эмиссию нейтронов дает 244Сm, в высокообогащенном топливе с длительным временем охлаждения (20-30 лет и более), нейтронное излучение в основном создает 238Pu.
Таблица В2.3
Данные о нуклидах-эмиттерах нейтронов
|
|
|
Выход |
Выход |
|
|
|
Период |
нейтронов |
||
|
Период |
нейтронов |
|||
Нуклид |
cпонтанного |
(α,n)-реакции |
|||
спонтанного |
|||||
|
α-распада |
деления, |
деления, |
в оксидном |
|
|
|
лет |
топливе, |
||
|
|
нейтр./с г |
|||
|
|
|
нейтр./с г |
||
|
|
|
|
||
238Pu |
87,74 г. |
4,77 1010 |
2,59 105 |
1,34 104 |
|
240Pu |
6,56 103 г. |
1,16 1011 |
1,02 103 |
1,41 1020 |
|
242Pu |
3,76 105 г. |
6,84 1010 |
1,72 10 |
2,00 |
|
242Cm |
163 дн. |
6,56 1010 |
2,10 107 |
3,76 106 |
|
244Cm |
18,1 г. |
1,35 107 |
1,08 107 |
7,73 104 |
Важной особенностью нейтронных измерений является невозможность выделения излучения с определенных участков поверхности ОТВС, поскольку быстрые нейтроны плохо поддаются коллимации. Поэтому проводимые в практикуме измерения нейтронного излучения дают информацию о среднем выгорании по ТВС, но не максимальном.
Как показано на рис. В2.7 (схема цепочек, ведущих к образованию 244Cm), трансурановые нуклиды-эмиттеры нейтронов образуются в результате нескольких последовательных захватов. В результате из ядер массой А образуются ядра с массами А+1, А+2, А+3 и т.д. Система дифференциальных уравнений, описывающая изменение содержания нуклидов со временем, имеет вид:
126
dN1/dt = – λ1·N1, dN2/dt = λc1·N1 – λ2·N2, dN3/dt = λc2·N2 – λ3·N3,
dNn/dt = λcn-1·Nn-1 – λn·Nn ,
где величина λcn-1·Nn-1 – скорость захвата нейтронов ядрами типа n-1, равная скорости образования ядер типа n (λc=n·υ·σc), а величи-
на λn·Nn – скорость убыли ядер типа n за счет всех возможных реакций и распадов (λ=λс+λf+λα+λβ+λsf).
Если в момент времени t=0 имеется N01 ядер стартового изотопа, а N02= N03=…= N0n=0, то приведенная выше система уравнений имеет следующее решение:
N1(t)=N01· exp(-λ1t),
N2(t)=N01· (λс1/(λ1 - λ2)) · (exp(-λ1·t) - exp(-λ2·t)), N3(t)=N01·λс1·λс2·( exp(-λ1 t)/ ((λ2 - λ1) (λ3 - λ1)) +
+exp(-λ2 t)/ ((λ1 - λ2) (λ3 - λ2)) + exp(-λ3 t)/ ((λ1 - λ3) (λ2 - λ3)),
Nn(t)=N01·λс1·λс2 λсn-1 ( exp(-λ1 t)/ ((λ2 - λ1) (λ3 - λ1) ··(λn - λ1)) + + exp(-λn t)/ ((λ1 - λn) (λ2 - λn) ··· (λn-1 - λ1)).
Очевидно, между интегральным потоком нейтронов (флюенсом), которым облучалось ТВС, и содержанием в ней нуклидовэмиттеров существует сложная связь, в то время как выгорание прямо пропорционально флюенсу. Как показали измерения, при увеличении выгорания топлива ВВЭР от 12 МВт сут/кг до 20 МВт сут/кг удельный выход нейтронов увеличивается в 60 раз. Наблюдаемую зависимость обычно аппроксимируют степенной функцией: при выдержке ОТВС более двух лет интенсивность нейтронного излучения пропорциональна В4,3.
Поскольку начальный изотопный состав топлива ТВС ИРТ иной, в нем формируется другая комбинация нейтронных эмиттеров и устанавливается другая связь между нейтронной активностью и выгоранием. Одна из задач, решаемых при выполнении работы 8 – определение такой связи для ОТВС ИРТ-2М.
127
Рис.В2.7. Цепочки образования плутония, америция и кюрия
128
Ступенчатый режим работы ИРТ приводит к чередованию периодов накопления и распада 242Cm, что затрудняет интерпретацию результатов нейтронных измерений ОТВС с малыми временами выдержки, т.к. появляется необходимость знать историю их облучения. При нейтронных измерениях выгорания ОТВС ИРТ-2М с большим временем выдержки данных об истории облучения не требуется.
Тяжелые ядра испытывают распады с испусканием α-частиц. Под действием α-частиц могут происходить (α, n)-реакции на легких ядрах, имеющих низкий кулоновский барьер отражения. Этот источник нейтронов в некоторых случаях можно сравнить по интенсивности со спонтанным делением. Примерами (α, n)- реакций являются:
α+18О → 21Ne+n; α+19F → 22Na+n; α+27Al → 31P+n.
Указанные реакции могут происходить в ОТВС ИРТ, где образуются тяжелые нуклиды, а топливо представляет собой частицы UO2, диспергированные в алюминиевую матрицу.
Некоторое дополнительное число нейтронов может рождаться в результате активных делений урана, вызванных нейтронами спонтанных делений и (α, n)-реакций.
Детектирование нейтронного излучения ОТВС
Чаще всего для измерений нейтронного излучения отработавшего топлива используют камеры деления, представляющие собой газонаполненные детекторы, внутренняя поверхность стенки которых покрыта слоем делящегося вещества. Часть энергии деления (около 160 мэВ) передается осколкам, которые производят ионизацию газа, регистрируются детектором. Обычно при изготовлении камер деления используют 235U с поверхностной плотностью от 0,02 до 2 мг/см2. Пробег осколков деления в уране составляет около 7 мкм. Поскольку толщина чувствительного слоя мала, эффективность регистрации тепловых нейтронов не превышает 0,5-1,0 %. Прибор работает в режиме ионизационной камеры. Из-за большой энергии осколков деления камеры деления наименее чувствитель-
129
ны к гамма-излучению. Их применение дает возможность проводить измерения нейтронного излучения ОТВС без дополнительной защиты от гамма-лучей.
Еще один часто используемый детектор нейтронов – счетчик заполненный газом 3Не, в котором происходит реакция:
n+3He → 3H+1H+765 кэВ.
Сечение реакции для тепловых нейтронов, равное 5330 барн, уменьшается с ростом энергии по закону 1/v. Эффективность регистрации тепловых нейтронов при давлении газа, равном 4 атм, достигает 71 %. Для опытов в лабораторном практикуме был выбран именно 3Не-счетчик, при этом руководствовались следующими соображениями.
1.Для обеспечения биологической защиты экспериментаторов ОТВС устанавливают в толстостенный свинцовый контейнер. При облучении детектора нейтронами с энергией около 1 МэВ в присутствии гамма-квантов с энергией 1 МэВ слой свинца толщиной
5 см поглощает 0,1 % нейтронов и 90 % квантов. Таким образом, разместив 3Не-счетчик вне контейнера, можно снизить гамма-фон до приемлемого уровня.
2.Для повышения эффективности регистрации нейтронов 3Несчетчиком, следует окружить его слоем замедлителя – водородсодержащего вещества.
3.Возможно изготовление 3Не-счетчиков, по длине соразмерных с ТВС ИРТ. Это позволяет одновременно регистрировать нейтроны, испускаемые из всей ОТВС, обеспечив достаточно высокую скорость набора статистики.
Схема измерительной системы, применяемой для опытов с ОТВС ИРТ, показана на рис. В2.8.
130