тельских реакторов, а также наработки концентратов изотопной продукции (цезий, стронций, технеций, нептуний, америций и др.).
Таблица 2.1 Концентрация и активность продуктов деления и актиноидов отработавшего топлива ВВЭР-440 после 3-летней выдержки
(глубина выгорания около 30 МВт (т)-сут/кг U)
Радио- |
Период |
Актив- |
Радио- |
Период |
Актив- |
нуклид |
полурас- |
ность, |
нуклид |
полурас- |
ность, |
|
пада |
Бк/т ура- |
|
пада, год |
Бк/т ура- |
|
|
на |
|
|
на |
Криптон- |
10,74 г. |
3,49 1014 |
Уран-235 |
6,85 108 |
1,06 109 |
85 |
|
|
|
|
|
Строн- |
28,5 г. |
2,40 1015 |
Уран-236 |
2,34 107 |
1,04 1010 |
ций-90 |
|
|
|
|
|
Рутений- |
368,2 сут. |
2,10 1015 |
Уран-238 |
4,47 109 |
1,18 1010 |
106 |
|
|
|
|
|
Серебро- |
250,4 сут. |
5,40 1012 |
Плуто- |
87,7 |
4,75 1013 |
110m |
|
|
ний-238 |
|
|
Олово- |
2,77 г. |
9,84 1013 |
Плуто- |
2,41 104 |
1,25 1013 |
125 |
|
|
ний-239 |
|
|
Цезий- |
2,062 г. |
6,97 1014 |
Плуто- |
6,54 104 |
1,70 1012 |
134 |
|
|
ний-240 |
|
|
Цезий- |
30,17 г. |
3,21 1015 |
Плуто- |
15,2 |
4,56 1015 |
137 |
|
|
ний-241 |
|
|
Церий- |
284,3 сут. |
2,64 1015 |
Амери- |
433 |
6,62 1013 |
144 |
|
|
ций-241 |
|
|
Европий- |
8,5 г. |
2,51 1014 |
Кюрий- |
0,446 |
5,37 1014 |
154 |
|
|
242 |
|
|
Отработавшее топливо реакторов ВВЭР-440 поступает на комбинат после 3-5-летней выдержки в бассейнах-выдержки АЭС (табл.2.1). На заводе РТ-1 имеются также бассейны-выдержки, в которых ОЯТ перед их переработкой может выдерживаться некоторое время для дополнительного снижения активности. Жидкие РАО после радиохимической переработки подвергаются упариванию и затем размещаются в емкостях-хранилищах средне- и высокоактивных отходов.
Поскольку на ПО «Маяк» до 1986 г. вырабатывался оружейный плутоний, то на заводе хранятся ЖРО двух видов: ЖРО от переработки ОСУБ, находящиеся на долговременном хранении, и ЖРО от
26
переработки энергетических и исследовательских реакторов, которые находятся на временном хранении для последующего их остекловывания.
РАО, образующиеся при регенерации отработавших твэлов.
В настоящее время наиболее эффективным процессом регенерации топлива признан водно-экстракционный процесс. В результате регенерации ядерного топлива образуются жидкие РАО различного уровня активности.
При переработке ОЯТ реактора ВВЭР-440 и БН-600 доля объема НАО составляет около 95 %, САО и ВАО 4,4 и 0,6 %, соответственно [29].
Выход продуктов деления на 1 т облученного топлива зависит, в первую очередь, от глубины выгорания топлива, а кроме того – от типа реактора и условий его эксплуатации. Так, при эксплуатации АЭС с реактором типа ВВЭР может образовываться около 35 кг продуктов деления на 1 т облученного топлива. Свыше 99 % продуктов деления попадает в ВАО. Это воднохвостовые растворы после экстракционного отделения урана и плутония, а также растворы, образуемые при отделении актиноидов и других продуктов деления для использования их в народном хозяйстве. Количество ВАО в зависимости от принятой технологии регенерации и, соответственно, удельной активности образуемых ВАО, может колебаться от 1 до 5 м3 на одну тонну перерабатываемого топлива. ВАО содержат около 90 радионуклидов продуктов деления ядерного топлива и свыше 120 радионуклидов, образующихся в результате радиоактивного распада продуктов деления. Удельная активность отходов может достигать 1013 Бк/л [5] – [7].
Высокая начальная радиоактивность продуктов деления обусловлена короткоживущими радионуклидами. Через 10 лет общая энергия распада (т. е. остаточное тепловыделение) будет определяться только энергией распада стронция-90 с иттрием-90 и цезия137 с изомером бария-137.
Проблема, связанная с трансурановыми элементами в РАО, более сложна. Элементы этой группы с наиболее высокими атомными номерами относительно быстро распадаются по каналам альфа- и бета-распада до долгоживущих дочерних продуктов. Однако они обладают обычно высокой радиотоксичностью, обусловленной альфа-излучением, особенностями поглощения в различных орга-
27
нах и тканях и длительным удержанием в организме. Плутоний наиболее радиотоксичен из всех известных элементов. Период опасности актиноидов определяется при долговременном хранении свойствами их дочерних продуктов. При этом радиотоксичность дочерних продуктов несколько выше токсичности материнских элементов и превышает более чем в 1000 раз относительную токсичность урановой руды в течение более 4 106 лет.
Смесь продуктов деления состоит из различных изотопов. Важнейшие продукты деления, которые заметно влияют на безопасность при обращении с отходами, это: соединения урана, плутония, нептуния, америция и кюрия, экстракция которых в процессе регенерации ОЯТ не может быть абсолютной.
Говоря о химическом составе РАО, следует отметить, что он определяется не только (и не столько) продуктами деления и промежуточными и конечными элементами цепочек их распада, но также и особенностями химико-технологических процессов регенерации. Так, в воднохвостовые растворы попадает некоторое количество химических элементов, входящих в состав твэлов или их оболочек: железо, алюминий, кремний, молибден, цирконий. Поскольку для процесса регенерации и последующего хранения растворов используют аппаратуру из нержавеющей стали, то ее компоненты (железо, хром, никель) в результате коррозии также попадают в ВАО.
Кроме того, нередко для улучшения процессов разделения водной и органической фаз при регенерации в технологические растворы вводят химические добавки в виде соединений натрия, железа, а также сульфат-ионы. В ВАО могут присутствовать остатки экстрагентов и разбавителей (трибутилфосфата, керосина), а также продукты их разложения.
Наряду с ВАО при регенерации образуются САО и НАО. К ним относятся растворы от отмывки экстрагентов, пульпы и регенераты органических сорбентов, пульпы неорганических сорбентов, используемых для очистки вод бассейнов хранилищ твэлов, конденсаты от упарки ВАО, растворы после дезактивации технологического оборудования и помещений и др. К САО относятся отработавшие экстрагенты и разбавители. Эти отходы содержат менее 1 % всех радионуклидов, попадающих на регенерацию. Однако их объем во много раз превышает объем ВАО.
28
2.2.Проблемы безопасности при хранении ЖРО
вемкостях-хранилищах
Хранение жидких ВАО. Для отделений хранения и подготовки жидких отходов к захоронению, временно хранящихся в емкостяххранилищах, можно выделить следующие потенциально опасные процессы: ядерно-физические, технические, физико-химические и др. [23].
В отходах, размещаемых в емкостях-хранилищах и содержащих делящиеся радионуклиды, могут создаваться условия для возникновения СЦР. Концентрирование радионуклидов может иметь место в осадках. Однако уплотнение осадка и увеличение его концентрации не является еще необходимым и достаточным условием для возникновения СЦР. Необходимо сочетание ряда условий: концентрация делящихся веществ в определенном объеме, наличие замедлителя, отражателя, степень влажности и т.д. Поэтому возможность возникновения СЦР должна исследоваться для каждого объекта (емкости) и выдвигаться условия для исключения условий для возникновения и поддержания СЦР.
Примечание. СЦР в подобных системах имеет, как правило, импульснозатухающий характер. Поскольку уже первая вспышка приводит к разбросу вещества и для возникновения второй или последующей вспышек необходимо время для создания условий возникновения последующей вспышки СЦР.
Состав и свойства жидких отходов высокой активности обусловливают необходимость их хранения в строго контролируемых условиях. На свойства отходов существенно влияет энергия, выделяемая в результате распада радионуклидов. При возрасте продуктов деления около 3 лет максимальная энергия гамма-излучения достигает 1 МэВ, и при этом тепловыделение отходов составляет десятки ватт на литр.
Для хранения растворов высокого уровня активности используют стальные резервуары (баки) из нержавеющей стали, часто имеющие двойные стенки (бак в баке) и размещенные в бетонных камерах [10], [16], [25]. Система хранения может быть заглублена в землю или находиться на поверхности земли. Внутренние объемы этих емкостей составляют от нескольких десятков до нескольких сотен кубических метров. При таких объемах ВАО температура в
29
резервуарах даже при удельной активности около 1011 Бк/л будет достигать температуры кипения. В процессе хранения спад тепловыделения происходит сравнительно медленно. Количество выделяющегося тепла уменьшится в 10 раз через 70 лет и всего в 20 раз через 200 лет. Для поддержания необходимого температурного режима резервуары оборудуют специальной системой охлаждения, используя змеевиковые холодильники. Эта система должна надежно работать в течение десятилетий, поскольку, например, при хранении в емкости-хранилище объемом 2000 м3 ВАО с тепловыделением 5 109 Вт при отсутствии принудительного охлаждения в процессе заполнения емкости температура будет повышаться на 2-3°С
вчас, и отходы будут кипеть около 50 лет [7].
Втечение первого периода хранения (периода кипения) основной вклад в тепловыделение вносят стронций-90 и цезий-137 со своими дочерними радионуклидами иттрий-90 и барий-137, поэтому продолжительность охлаждения ВАО в емкостях-хранилищах может быть значительно сокращена при условии выделения не менее 90% радионуклидов стронция и цезия.
Другим важным фактором, определяющим безопасные условия хранения жидких ВАО, является радиолиз (разложение химических элементов под действием ионизирующего излучения) компонентов отходов и в первую очередь воды, азотной кислоты и нитратов. Сложный химический состав отходов обуславливает целый комплекс радиационно-химических превращений в процессе их хранения. Наиболее важны процессы, ведущие к выделению газообразного водорода и появлению твердой фазы. С учетом способности водорода образовывать взрывоопасные смеси с кислородом воздуха и окисидами азота при хранении ВАО в газовом пространстве резервуара не допускается концентрация водорода выше 0,3 %. С этой целью предусматривают продувку через резервуар над поверхностью отходов воздухом или инертным газом.
Радиохимические процессы при хранении ВАО могут привести
квыпадению некоторых соединений в осадок. Накопление осадков может приводить к неконтролируемым процессам, в том числе и условиям, способствующим возникновению СЦР.
Вследствие коррозионного воздействия отходов срок службы емкостей-хранилищ ограничивается 20-30 годами, после чего отходы должны быть переведены для хранения в новый резервуар.
30