Материал: Бушуев Методы и приборы измерений ядерных материалов 2011

Внимание! Если размещение файла нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам

пример, концентрацию элемента с большим Z (ЯМ) в матрице с малым Z. В этом случае пропускания для двух энергий Е1 и Е2 можно записать в виде системы двух уравнений:

T = exp(−(μ ρ+μmρm ) d );

1 1 1

T2 = exp(−(μ2ρ +μm2 ρm ) d ).

После логарифмирования систему этих уравнений можно записать в виде:

−lnT1 / d = M1 = μ1ρ +μm1 ρm ;

−lnT2 / d = M 2 = μ2ρ +μm2 ρm .

Если известны массовые коэффициенты ослабления в ЯМ и в матрице для измеряемых излучений с энергиями E1 и Е2, то, решая эту систему уравнений относительно неизвестных ρ и ρm, находим искомые концентрации:

ρ =

(M1 μ2m − M 2 μ1m )

 

 

(для ЯМ ),

(4.5)

 

 

 

D

 

 

ρm =

(M 2 μ1 − M1 μ2 )

 

(для матрицы),

(4.6)

D

 

 

 

 

где D =μ1 μm2 −μ2 μ1m .

Величина D должна быть отлична от нуля. Это условие выполнятся, если массовые коэффициенты ослабления двух компонентов смеси имеют существенно разные энергетические зависимости. Существует два возможных подхода к выбору энергии γ- излучений: либо использовать γ-излучения, сильно отличающиеся по энергии, либо выбрать излучения с энергиями вблизи от K-края поглощения исследуемого ЯМ (табл. 4.1).

Таблица 4.1

Энергии K-края поглощения ЯМ

Элемент

Th

U

Np

Pu

Am

 

 

 

 

 

 

Энергия K-края

109,65

115,61

118,68

121,82

125,03

поглощения, кэВ

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

76

Денситометрияна K-краепоглощения

Денситометрия на K-крае поглощения (ККД) основана на измерении коэффициентов пропускания γ-излучений с энергиями выше (ЕU) и ниже (ЕL) K-края поглощения (ЕК) исследуемого ЯМ (рис. 4.2).

lnμ(Eγ)

μU

Коэффициент поглощения гамма-

 

 

μL

излучения в ЯМ

μmL

 

Коэффициент поглощения гамма-

μUm

излучения в матрице

EL EK EU lnEγ

Рис. 4.2. Зависимость от энергии коэффициентов ослабления γ-излучения в компонентах смеси

Пропускания γ-излучений двух энергий через раствор ЯМ выражаются формулами:

для энергии E ниже K-края поглощения: T = e−( μLρ +μmρm )d

L L L ,

для энергии EU выше K-края поглощения: TU = e−( μU ρ +μUmρm )d .

Если прологарифмировать эти уравнения и вычесть из верхнего уравнения нижнее, то можно получить формулу для определения концентрации ЯМ в растворе:

 

1

T L

 

m

 

 

Δμ

m

 

 

 

+ρ

 

 

 

 

,

(4.7)

ρ =

 

ln

 

 

 

 

 

Δμ d

 

Δμ

 

TU

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

где Δμ = μU −μL > 0, Δμm = μmL −μUm > 0 .

Если использовать гамма-кванты с энергиями достаточно близкими к ЕK, то величина Δμm =μmL −μUm будет близка к нулю, и вторым слагаемым в формуле (4.7) можно пренебречь.

77

ОпределениеконцентрацииЯМв раствореспомощью стандартногообразца

Метод денситометрии на K-крае поглощения не чувствителен к материалу матрицы в случае, когда энергии излучений ЕL и ЕU очень близки к ЕК. Однако на практике достаточно сложно выполнить это условие, поэтому вклад матрицы не равен нулю (см. второе слагаемое в уравнении (4.7)). Этот вклад становится еще более значительным для малых концентраций ЯМ, или при большой раз-

нице между ЕL и ЕU.

Поправка на ослабление излучения в матрице может быть определена с помощью калибровочного опыта с раствором известной концентрации ρст в аналогичном контейнере:

 

1

 

T L

ст

 

 

Δμ

m

 

ρст =

ln

 

 

+ρm

 

.

(4.8)

 

 

ст

 

 

 

Δμ d

 

 

 

 

Δμ

 

 

 

TU

 

 

 

 

 

Если выразить (ρm Δμm) из уравнения (4.8) и подставить в уравнение (4.7), то неизвестную концентрацию ЯМ в растворе можно определить по формуле:

 

1

 

 

 

 

ст

 

 

ρ = ρст +

 

ln

T L

 

−ln

T L

 

.

(4.9)

 

 

 

ст

 

Δμ d

 

 

 

 

 

 

 

 

T U

 

T U

 

 

 

Погрешность результата анализа изменяется в зависимости от концентрации ЯМ и толщины образца (рис. 4.3), а также от энергий используемых излучений и активности источников.

Чаще всего источником для ККД урановых растворов служит 169Yb: ЕL=109,8 кэВ, ЕU=130,5. Для анализов плутония используют два источника: 75Se (ЕL=121,1 кэВ) и 57Co (ЕU=122,06 кэВ). В по-

следнем случае поправка на ослабление в матрице очень мала, так как ЕL и ЕU очень близки, поэтому Δμm близко к нулю.

78

Δρ/ρ

 

 

 

 

 

ρs, г/л

 

 

 

 

 

 

 

 

0,1

 

 

 

 

 

 

 

 

2

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

5

 

 

 

 

 

 

 

 

0,01

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

10

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Толщина образца, см

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

0

4

8

12

16

 

 

 

Рис. 4.3. Зависимость погрешности определения концентрации ЯМ от толщины образца

Измерительная установка

Измерительная установка для определения концентрации растворов ЯМ методом денситометрии представляет собой массивную свинцовую конструкцию, в которой размещаются мощный источник 182Та, измеряемый образец имитатор раствора, коллиматор и планарный HPGe-детектор (рис. 4.4).

Имитаторы растворов имеют цилиндрическую форму и представляют собой герметичные тонкостенные пластмассовые стаканы, заполненные слоями ЯМ (металлические фольги из естественного урана или тория) и оргстекла (имитатор воды). Длина всех образцов составляет 7,1 см. Такая конструкция позволяет получать различные концентрации ЯМ в анализируемых образцах при сохранении равномерного распределения ЯМ в объеме образца. Ослабление излучений в стенках контейнера не требует специального учета.

Для измерения коэффициентов пропускания используется источник 182Ta – танталовая фольга, облученная нейтронами в реакторе ИРТ МИФИ. Для определения концентрации ЯМ в образцах измеряется пропускание γ-квантов с энергиями 100,1 и 152,4 кэВ, испускаемых при распадах 182Ta. Энергии этих излучений близки к

79

K-краю поглощения урана и тория и располагаются по обе стороны от ЕК (табл. 4.1 и 4.2). Информация об используемых в данной работе массовых коэффициентах ослабления урана и тория для энергий γ-излучения 182Ta представлена в табл. 4.2.

Рис. 4.4. Схема установки для денситометрии:

1 – источник 182Та, 2 – верхний коллиматор, 3 – измеряемый образец раствора ЯМ, 4 – нижний коллиматор, 5 – свинцовая защита, 6 – планарный HPGe-детектор

Таблица 4.2

Массовые коэффициенты ослабления урана и тория

Энергия, кэВ

EL

EU

 

100,1

152,4

μU, см2/г

1,91

2,57

μTh, см2/г

1,79

2,44

80

Источник: https://studfile.net/preview/16708739/