Материал: Бушуев Методы и приборы измерений ядерных материалов 2011

теристиками исследуемого образца во всем, кроме содержания ЯМ. Нужны ли поправки к результатам измерений образцов?

2.Какое излучение сильнее поглощается в материале образца: возбуждающее или собственное характеристическое?

3.Может ли сцинтилляционный детектор быть использован для РФА вместо ППД?

4.РФА ядерных материалов может быть основан на измерениях K- либо L-рентгеновского излучения. Как различаются при этом измерительные системы?

5.С помощью каких источников возбуждают рентгеновское излучение исследуемых образцов?

6.Какие требования предъявляются к источнику возбуждающего излучения?

7.Можно ли с помощью РФА определять состав растворов, содержащих несколько ЯМ?

8.К какой категории методов измерения ЯМ следует отнести РФА: разрушающие или неразрушающие, пассивные или активные?

96

Работа 6 Определение изотопного состава образцов плутония и

урана с помощью программы FRAM

Цель работы – изучение интерфейса пользователя программы, процедуры обработки спектра, используемой в программе FRAM, измерение спектров γ-излучения образцов урана и плутония и определение их изотопного состава.

Введение

Информация об изотопном составе урана и плутония необходима для:

•контроля технологических процессов;

•контроля качества оружейного плутония;

•проверочных измерений при осуществлении учета и контроля;

•расшифровки результатов измерений массы плутониевых образцов методом счета нейтронных совпадений или кало-

риметрии.

Эту информацию можно получить из неразрушающих измерений γ-спектров.

1. Гамма-спектрометрические анализы изотопного состава плутония

Обычно образцы плутония содержат изотопы 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu и 242Pu, большинство из которых испускает γ-излучение в разных диапазонах энергии. Измерениям в каждом диапазоне присущи определенные особенности. Выбор диапазона производится с учетом свойств образца. Данные о гамма-излучении перечисленных изотопов представлены в таб. 6.1.

При гамма-измерениях определяются изотопные отношения:

f238/f239, f240/f239, f241/f239, f242/f239, причем сумма f238+f239+ +f240+f241+f242=1.

242Pu не может быть измерен напрямую из-за своей низкой активности (большого периода полураспада и малых квантовых вы-

97

ходов гамма-линий). Поэтому для его оценки применяют метод изотопных корреляций, используя данные об относительном содержании в образце других изотопов плутония. Эти корреляции зависят от типа реактора и истории облучения топлива.

Таблица 6.1

Сведения о γ-излучении изотопов плутония в разных энергетических диапазонах

Если измерить относительную интенсивность гамма-излучений отдельных изотопов и определить с помощью самокалибровки относительную эффективность их регистрации, можно установить относительное содержание в образце этих изотопов без помощи стандартных образцов. Такой подход обеспечивает независимость результата анализа от характеристик образца (размера, формы, физического и химического состава, упаковки, фильтрации) и просчетов импульсов в измерительном тракте. Искажения в тракте одинаково влияют на результаты измерения отдельных линий и не сказываются на результате определения их относительной интенсивности.

Во всех диапазонах полезная информация содержится в близких по энергии пиках разных изотопов. При измерениях в верхних диа-

98

пазонах энергии (450-800 кэВ) можно определить изотопный состав плутония, находящегося внутри толстостенных контейнеров, без извлечения образца наружу. В результате повышается безопасность работы операторов и появляется возможность инспекций опломбированных контейнеров, используемых для длительного хранения ЯМ. В случае малых образцов в тонкостенных контейнерах наилучшие результаты дают измерения в нижних диапазонах энергии.

Контрольные измерения плутониевых образцов проводят с помощью программ MGA и FRAM.

MGA (многогрупповой анализ) — программа для определения изотопного состава Pu по результатам гамма-спектрометрических измерений в диапазоне энергий 94-105 кэВ.

В программе FRAM, в отличие от MGA, для определения изотопного состава Pu используются более высокоэнергетические гамма-пики в диапазоне энергии от 120 до 1001 кэВ. Измерения образцов в тонкостенных контейнерах проводят с помощью планарных Ge-детекторов. Из-за снижения эффективности регистрации гамма-излучения с ростом его энергии применение планарных детекторов ограничено областью ≤400 кэВ. Использование коаксиального детектора позволяет проводить измерения как в мягком (до 400 кэВ), так и в жестком (до 1 МэВ) диапазоне энергий.

Следует учитывать, что квантовые выходы мягких излучений изотопов плутония на ~2 порядка выше, чем жестких. Другой, требующий учета фактор – сильное поглощение мягкого излучения внутри образца. Поэтому измерения малых образцов проводят в низкоэнергетическом диапазоне с помощью планарных, либо коаксиальных детекторов, а большие образцы измеряют в высокоэнергетическом диапазоне с помощью коаксиальных детекторов.

Результат анализа зависит от свойств детектора: его энергетического разрешения и формы пиков в полученных спектрах. Реальная форма пика в измеренном спектре должна соответствовать его математической модели, применяемой в расчетной программе. Форма пика характеризуется отношением ширины на 1/50 максимума к ширине на 1/2 максимума для пика 122 кэВ. Форму фотопика считают удовлетворительной, если это отношение меньше 2,55.

При проведения γ-измерений плутония необходимо учитывать, что 241Am, накапливающийся в плутониевых образцах со временем, испускает интенсивное гамма-излучение с энергией 59,54 кэВ. Им-

99

пульсы от квантов 59,54 кэВ могут суммироваться с импульсами от излучений 94,66 кэВ (U XKα2), 98,44 кэВ (U XKα1), 101,07 кэВ (Np

XKα1) и, таким образом, создавать помехи при наблюдении пиков 153 кэВ 238Pu и 160,3 кэВ 240Pu. Для подавления излучения 59,54 кэВ

применяют фильтры из Cd, Sn и других материалов (достаточно 2 мм Cd), которые помещают между образцом и детектором.

2. Гамма-спектрометрические анализы изотопного состава урановых образцов

Определение обогащения урана является важной задачей учета

иконтроля ядерных материалов. Неразрушающий анализ урана проводят с помощью γ- спектрометрии. Анализ урана без оболочек

ив тонкостенных контейнерах проводят на планарном HPGeдетекторе, с применением для обработки полученного спектра программы MGAU. Для урана в толстостенных контейнерах такой способ анализа не всегда пригоден, так как излучение в области 88–100 кэВ сильно поглощается в стенках контейнера.

Для анализа контейнеров с гексафторидом урана на обогатительном производстве применяют спектрометрию более жестких излучений (табл. 6.2) с помощью коаксиального HPGe-детектора.

Анализ данных об излучениях изотопов урана позволяет сделать следующие выводы:

1.Наиболее интенсивные линии 235U наблюдаются в низкоэнергетической части спектра 100-200 кэВ, а 238U – в высокоэнергетической (700-1000 кэВ). Построение единой функции относительной эффективности для всего диапазона является трудной задачей и может быть осуществлено для образцов с разным обогащением путем использования программы FRAM с разными наборами параметров.

2.Энергии измеряемых линий сильно различаются, поэтому требования к разрешению аппаратуры не столь велики, как при измерении образцов урана в диапазоне 88-100 кэВ (MGAU) или при анализе образцов плутония с помощью FRAM.

3.Квантовые выходы излучений 238U очень малы, период полу-

распада велик (4,47 109 лет), и для обеспечения удовлетворительной точности могут потребоваться длительные измерения.

100