Материал: Зависимость между электрическим сопротивлением и размером монокристаллических наноструктур из висмута

причём  есть электрическая проводимость. Для того, чтобы получить время релаксации, предположим, что N рассеивателей, каждый с силой V₀, случайным образом распределенны на позициях R_j вдоль провода: , дальше, и использовав золотое правило Ферми:

Величина ≡wtL - объем образца.

здесь , а  есть величина плотности рассеивателей. Тогда электронный вклад в электрическую проводимость будет выглядеть следующим образом:

В данном выражении внешнее суммирование учитывает вклад от различных подзон (m,n). Для дырочной проводимости выражение получается аналогичным образом, а общая электрическая проводимость есть алгебраическая сумма электронного и дырочного вкладов. Таким методом можно найти и другие интересующие величины, например коэффициент Зеебека [18], но так как в этой работе измеряется только сопротивление, другие параметры для нас не представляют особого интереса. Для рассматриваемого на графике «теоретического» провода его диаметр, при котором должен произойти переход металл-диэлектрик равен ≈58 нм, а значение ширины w₀≈102 нм и толщины t₀≈26 нм, данные значения получены исходя из формул (16), а значения тензора эффективных масс представлены в подписи к рисунку 14.

Теоретические расчёты

Главной целью этой выпускной квалификационной работы является сопоставление зависимостей R(t,w), полученных в эксперименте, с теоретической моделью, описанной выше. Основной задачей при этом является определение положения исследуемого образца относительно кристаллографических осей. Из проведённого эксперимента известно, что тригональная ось перпендекулярна к плоскости образца. Считается, что для наблюдения КРЭ наилучшей ориентацией образца является его расположение оси z вдоль биссекторной оси C2 [18]. Так как данному направлению соответствует самая низкая электронная масса m^e_x. Если расположить образец абсолютно симметрично к направлению кристаллографической оси С2, то сопротивление будет проявляться как достаточно простая зависимость. Но в то же время, если расположить образец в произвольном направлении - возникнут соответствующие изменения, которые будут проявлять себя как возникновение вторичных максимумов. Это происходит из-за появления вклада неэквивалентных зон для соответствующего направления поверхности Ферми висмута. Поэтому при расчёте теоретических кривых было решено отталкиваться от данных, соответствующих биссекторной оси.

В ходе работы необходимо было посчитать теоретические зависимости R(t,w) для двух нанопроводов и R(t) для тонкой плёнки, с которой планировалось сравнить результаты, полученные на нанопроводах. На рисунке 15 представлено два графика, на графике (а) расположены экспериментальные кривые полученные для одного из исследуемых образцов при разных температурных режимах, на графике (б) представлена теоретическая кривая, построенная на основе данных для «теоретического» провода (рис. 14).

Рис. 15. а) экспериментальные кривые, полученные в трёх температурных режимах. Синяя кривая - температура жидкого гелия, красная кривая - комнатная температура, зелёная пунктирная - разность сопротивлений. б) Теоретическая кривая полученная для провода вытянутого вдоль биссекторной оси и с эффективными массами указанными в подписи к рисунку 14.

Если сопоставить экспериментальный график и теоретический (рис. 15), то выясняется что, несмотря на некоторую схожеть, они всё же достаточно сильно расходятся. Такому поведению есть несколько причин, о некоторых из них будет сказано позже, а одна причина является этапом теоретических расчётов. Так как сопротивление очень сильно зависит от направления расположения образца, т. е. величины эффективных масс, поменяв их, можно достичь гораздо лучшего результата. И к тому же, не исключается и то обстоятельство, что выращенный образец мог расположиться своей длинной осью z не симметрично какой-либо из кристаллографических осей.

Используя формулы (16, 17, 23) и меняя тензор эффективных масс таким образом, чтобы он не только достаточно чётко повторял экспериментальную кривую, но имаксимально точно соответствовал значениям отвечающим бинарному или биссекторному направлению, был достигнут максимальный результат при следующих значениях эффективных масс: m^e_x=0.0011, m^e_y=0.2913, m^e_z=0.0071, m^h_x=0.634, m^h_y=0.059, m^h_z=0.059. При этом величины критической ширины w0 и толщины t0, при которых должен произойти переход металл-диэлектрик, равны 110 нм и 26 нм соответственно. Данный набор эффективных масс соответствует бинарной оси, однако не точно. Отклонение образца от бинарной оси составило порядка 3-4 градусов. Результирующая кривая представлена на рисунке 16 вместе с экспериментальными данными.

Рис. 16. На графике представлена зависимость сопротивления R от эффективного диаметра d_eff=(w*t)^1/2 нанопровода №1 из висмута. Красная кривая с квадратными точками изображает зависимость при комнатной температуре, синяя кривая с круглыми точками - зависимость при температуре жидкого гелия и чёрная сплошная кривая есть теоретическая зависимость. График взят из работы [36].

Также была построена теоретическая зависимость для второго образца висмутового нанопровода (рис. 17). Также как и в ситуации с первым образцом, в ходе расчёта было выяснено, что образец лежить вдоль бинарной оси. Данному образцу соответствуют следующие значения: эффективные массы m^e_x=0.002, m^e_y=0.2293, m^e_z=0.0012, m^h_x=0.634, m^h_y=0.059, m^h_z=0.059; критические величины ширины и толщины w₀=101 нм, t₀=29, нм; отклонение образца от бинарной оси составило также порядка нескольких градусов. Сравнивая данные с рисунков 16 и 17 можно заметить, что, казалось бы, небольшие изменения ориентации образца (формально - несколько другие эффективные массы), приводят к значительному различию зависимостей сопротивления R от эффективного диаметра d_eff=(w*t)^1/2.

Рис. 17. Зависимость сопротивления R от эффективного диаметра deff=(w*t)1/2 нанопровода №2 из висмута. Прерывистая кривая с треугольными точками изображает зависимость при комнатной температуре, прерывистая кривая с ромбовидными точками - зависимость при температуре жидкого гелия и синяя сплошная кривая есть теоретическая зависимость.

В ходе работы был произведён расчёт теоретической кривой и для исследованной двумерной тонкой плёнки. Результат представлен на рисунке 18.

Рис. 18. Зависимость сопротивления R от толщины t напылённой двумерной тонкой висмутовой плёнки. Зелёная прерывистая линия соответствует зависимости R(t) при комнатной температуре. Синяя прерывистая кривая зависимость R(t) при температуре жидкого гелия, а чёрная сплошная линия теоретическая зависимость R(t) полученная в ходе расчёта в приближении нулевой температуры.

Обсуждение результатов

Анализ полученных результатов следует начать с графика для тонкой плёнки. Зависимость R(t), которая была получена в ходе в эксперимента очень похожа на уже существующие результаты, полученные на тонких плёнках висмута [1,2,37]. Из чего мы можем заключить, что поставленный эксперимент был успешным. Однако результат для двумерной плёнки можно интерпретировать только качественно. Это связано с тем, что плёнка изготовлена из очень большого количества кристаллов (рис. 19), которые имееют разное направление протекания тока относительно кристаллографических осей, т. е. каждая гранула будет иметь свой собственный вклад в общее сопротивление. В следствии этого, совмещение вкладов от каждого из зёрен приведёт к очень сложным результатам. Так как общее сопротивление - сумма всех сопротивлений по трём направлениям x,y,z, и проанализировать такую зависимость будет очень и очень сложно из-за неизвестности направления осей каждой из гранул.

Рис. 19. АСМ изображение плёнки висмута на стекле. Отдельные кристаллы могут быть четко идентифицированы.

Исходя из этого построить теоретическую кривую максимально точно отвечающую экспериментальной кривой достаточно проблематично. Однако из графика 18 видно, что даже построенная по достаточно приближённым данным теоретическая кривая довольно-таки хорошо описывает экспериментальные данные. Главный всплеск сопротивления на отметке в ~50 нм довольно чётко совпадает, а также довольно хорошо прослеживается дальнейшее увеличение сопротивления как на теоретической кривой, так и на экспериментальной. К сожалению второй, гораздо меньший по сравнению с первым, пик на теоретической кривой, практически, не совпадает с экспериментом. Одной из причин такого не соответствия как раз и может быть неучтённый вклад от какой-то части гранул, так как график был построен с учётом того, что все гранулы дают одинаковый вклад. Ещё одной причиной может быть тот факт, что на таких малых масштабах измерить точные параметры толщины плёнки довольно сложно, поэтому нельзя исключать тот факт,что фактическая толщина плёнки может быть как чуть меньше так и чуть больше той, что представлена на графике. Данная проблема относится не только к измерению плёнок, но и любых наноструктур малых размеров, в том числе и нанопроводов, речь о которых пойдёт дальше.

Теперь рассмотрим результаты, полученные на монокристаллических квазиодномерных нанопроводах. Зависимость R(t,w) в них может быть смоделирована с достаточно высокой точностью, так как «тело» образца, сформированно из единой монокристаллической гранулы (w,t << L ≈ 1 мкм). Предположив, что образец расположен вдоль бинарной оси, был произведён теоретический расчёт. При такой ориентации образца основной вклад в сопротивление вносят L - электроны, эффективная масса который m^e_x≈0.002m₀. При этом размерно-зависимые вклады от остальных L - электронных и T - дырочных зон заметно слабее из-за большей эффективной массы электронов. Но не стоит забывать, что общее значение электрической проводимости, а следовательно и сопротивления есть сумма вкладов всех носителей зарядов. На рисунках 16, 17 изображены экспериментальные кривые демонстрирующие немонотонную зависимость сопротивления нанопровода от его поперечного сечения R(t,w). На рисунке 16 также отчётливо видно резкое увеличение сопротивления ниже критического значения (t₀*w₀)^1/2 ~ 55 нм. Согласованость теоретической модели и экспериментальных графиков достаточно хорошая, однако не идеальная, как видно из рисунков: при совпадениии основных характеристик зависимостей, вторичные максимумы, предсказывающиеся теорией, не наблюдаются в случае эксперимента.

Такому расхождению есть несколько причин. Первое: теоретическая модель [15] построена для нулевой температуры, в то время как эксперимент проводился при температуре T = 4.2 K, а при такой температуре, тепловое уширение каждого размерно-квантованного энергетического уровня составляет величину в ~ 0.5 мэВ. Это привело к размытию зависимостей. Это можно проследить на представленных в работе рисунках (рис. 16-18), на них отчётливо видно, что при температуре в 300 К значения максимумов сопротивления гораздо меньше чем при температуре 4.2 К. Второе: невозможность удовлетворения слишком высоких требований, предъявляемых к изготовлению столь малых наноструктур. К сожалению, сечение измерительных контактов совпадают с сечением «тела» самого образца. То есть даже несмотря на использованный в эксперименте четырёхконтактный метод измерений, они всё равно вносят некое возмущение в измеренный сигнал. Третье: это уже оговорённая ранее неопределённость направления протекания измерительного тока к ориентации кристаллографических осей. Модель [18] предполагает, что линии тока параллельны друг другу, однако теоретический расчёт показывает, что разобщение между направлением протекания тока и кристаллографическими осями всё-таки есть и составляет несколько градусов.

Однако можно предположить, что более лучшего согласия теории с экспериментом вполне можно достичь, учтя при этом вклад в общее сопротивление образца от нескольких кристаллов, тем самым учитывая вклад от прилегающих контактов. Но, к сожалению, из-за не достаточно чёткой определённости этих вкладов, полученные результаты будут больше походить на спекуляцию.

Выводы

В результате проделанного исследования удалось не только экспериментально зарегестрировать квантовый размерный переход в нанопроводах висмута, но и сопоставить полученные данные с теоретической моделью. Эксперимент по выявлению КРЭ был проведён ранее, и моей задачей являлся расчёт и сопоставление полученных данных с теоретической моделью. Расчёт был произведён для нескольких наиболее удачных образцов нанопровода и тонкой плёнки. И как видно из проделанной работы, согласие эксперимента с теорией достаточно высокое. Кроме того удалось показать немонотонную зависимость сопротивления R(t,w) от поперечного сечения проводов, дающую чёткие флуктуацие сопротивления, а также зарегистрировать переход нанопровода висмута из проводящего состояния в диэлектрическое, вызванный квантово-размерным ограничением. И здесь следует сказать, что в предшествующих работах по исследованию КРЭ этот переход был показан только в тонких плёнках.